Description des activités de recherche

Personnes impliquées : Claire LE NAOUR, Mélody MALOUBIER, Carolina ESCALANTE, Meng LUO, Yang PEI

Contact : Claire LE NAOUR

Pour l’étude de la radiochimie du cycle et environnementale, des chercheurs de l’équipe RAPHYNEE conduisent des études fondamentales sur les propriétés physico-chimiques des actinides en solution aqueuse, en lien avec le cycle du combustible et l’environnement. La connaissance de données fondamentales, à l’échelle macroscopique et moléculaire, sur les complexes d’actinides formés avec des ligands d’intérêt est en effet indispensable à l’amélioration des modèles de prédiction du comportement des actinides dans les différents compartiments du cycle comme dans l’environnement.

Les actinides d’intérêt (Pa, U, Np, Pu, Am, Cm, Cf), une majorité se caractérise par une chimie complexe notamment en raison de leur existence sous de nombreux degrés d’oxydation (+III à +VII pour certains). Ils sont purifiés et conditionnés au laboratoire, en boîte à gants. Les ligands sont des complexants inorganiques ou organiques, ou des composés modèles représentatifs de molécules susceptibles d’être présentes dans l’environnement.

L’étude du comportement chimique des actinides est réalisée selon une double approche, thermodynamique (détermination de constantes de complexation, variation d’enthalpie et d’entropie, produit de solubilité….) et structurale (géométrie de coordination, distances interatomiques). Pour ce faire, l’équipe est dotée d’un laboratoire permettant la manipulation de la matière radioactive en quantité pondérable (Boîte à gants, spectrophotomètre UV-Vis-PIR et ITC nucléarisés) ou à l’échelle des ultra-traces (sorbonnes, spectrométries alpha, gamma, PERALS). Des mesures sur synchrotron ainsi que des calculs de chimie quantique viennent compléter ces études fondamentales.

Collaborations

CEA-DAM Bruyères-le-Châtel, CEA-DEN Marcoule, ICN-Nice, LIED-Paris, PHLAM-Lille, Subatech-Nantes, ICSM-Marcoule

Publications récentes

●Le Naour, C., Roques, J., Den Auwer, C., Moisy, P., & Aupiais, J. (2019). Protactinium (V) in aqueous solution: a light actinide without actinyl moiety. Radiochimica Acta, 107(9-11), 979-991

●Luchini, C., Leguay, S., Aupiais, J., Cannes, C., & Le Naour, C. (2018). Complexation of protactinium (V) with nitrilotriacetic acid: a study at the tracer scale. New Journal of Chemistry, 42(10), 7789-7795.

Musat, R., Marignier, J. L., Le Naour, C., Denisov, S., Venault, L., Moisy, P., & Mostafavi, M. (2020). Pulse radiolysis study on the reactivity of NO3˙ radical toward uranous (IV), hydrazinium nitrate and hydroxyl ammonium nitrate at room temperature and at 45° C. Physical Chemistry Chemical Physics, 22(9), 5188-5197

Maloubier, M., Emerson, H., Peruski, K., Kersting, A. B., Zavarin, M., Almond, P. M., & Powell, B. A. (2020). Impact of natural organic matter on plutonium vadose zone migration from an NH4Pu(V)O2CO3 (s) source. Environmental Science & Technology, 54(5), 2688-2697.

Thèses soutenues récemment

●Mingjian HE. Complexation of actinides and analogues with hydroxamate ligands (2019)

●Coralie LUCHINI. Complexation d’actinides (III, V et VI) par des ligands polyaminocarboxyliques (2018)

Thèses en cours

●Carolina Escalante (depuis 2019) : Spéciation du plutonium en milieu phosphate et solubilité en phase aqueuse

●Meng LUO (depuis 2019) : Complexation des actinides(V) avec des aromatiques carboxyliques.

●Yang PEI (depuis 2019) : Accumulation de Eu(III), U(IV,VI) et Np(V) à l’échelle des traces dans les champignons