Modélisation et simulations numériques en chimie

Description des activités de recherche

Contact pour la thématique : Jérôme Roques

La simulation numérique représente un axe transversal dans le pôle E&E dont l’objectif est de développer des activités de chimie théorique en étroite collaboration avec les expérimentateurs du pôle sur des thématiques associées à l’énergie nucléaire. Plusieurs axes de recherche sont ainsi abordés :

  • Complexation des radioéléments en solution

L’utilisation de la théorie de la fonctionnelle de la densité corrélée aux techniques expérimentales (CE, EXAFS, ITC, SLRT, …) permet de déterminer les propriétés physico-chimiques des radioéléments en solution. Ces données sont indispensables afin d’améliorer la compréhension de leurs comportements dans le cycle du nucléaire, l’environnement et le corps humain.    

  • Comportement des radioéléments aux interfaces solide/liquide

Ces études sont basées sur une approche multi-technique : EXAFS, SLRT, IR, …  et calculs de simulation moléculaire (DFT-périodique statique et dynamique (BOMD et CPMD)) afin d’étudier la sorption des radionucléides sur différents solides d’intérêts. Ces études s’inscrivent dans le cadre général de la migration des radioéléments dans les sols pour la problématique du stockage en site géologique profond.   

  • Comportement des radioéléments et gaz rares dans les solides et aux interfaces solide/solide

Une approche théorique multi-échelle (DFT-périodique / Monte Carlo Cinétique) a été développée pour simuler la migration des radioéléments ou gaz rares dans les solides. Cette approche est par exemple utilisée pour caractériser la migration du 14C dans les gaines du combustible usé (Zr et ZrO2) des centrales nucléaires, ainsi que pour l’étude du comportement de l’hélium dans des nouveaux matériaux pour le nucléaire (e.g. acier ODS : matrice base fer avec nanoparticules de Y2O3). Des études pluridisciplinaires avec des géologues, sur la diffusion des gaz rares (He et Ne) dans les minéraux, sont également développées afin de mieux paramétrer les thermo-chronomètres (U-Th)/He et (U-Th)/Ne, appliqués pour la datation des roches. 

Thèses soutenues

  • Vinicius Oliveira Cavalcanti, Etude de l’accumulation d’hélium aux interfaces oxyde-fer dans des matériaux pour les réacteurs de fusion nucléaire, Université Paris-Saclay, 2023
  • P.E. Plantet, Etude de la diffusion du carbone en subsurface et en surface de la zircone et étude de la spéciation du 14C à l’interface zircone/eau par simulations multi-échelles, Université Paris-Sud, 2019
  • F. Brulfert, Mécanisme d’interaction des actinides avec une protéine : la calmoduline, Université Paris-Sud, 2016
  • Y. Xu, Etude de la diffusion du carbone dans le zirconium et la zircone en volume des gaines de combustible usées par simulations multi-échelles, Université Paris-Sud, 2015

Quelques articles

  • M. Ghalei, J. Vandenborre, F. Poineau, G. Blain, P. Lorenzo Solari, J. Roques, F. Haddad, M. Fattahi, Speciation of Technetium in Carbonate Media under Helium ions and γ radiation, Radiochimica Acta 107 (2019) 105
  • A. Younes, G. Creff, M. R. Beccia , P. Moisy, J. Roques,  J. Aupiais,  C. Hennig, P. L. Solari, C. Den Auwer, C. Vidaud, Is hydroxypyridonate 3,4,3-LI(1,2-HOPO) a good competitor of fetuin for uranyl metabolism?, Metallomics 11 (2019) 496-507
  • C. Le Naour, J. Roques, C. den Auwer, P. Moisy and J. Aupiais, Protactinium (V) in aqueous solution: a light actinide without actinyl moiety, Radiochimica Acta 107 (2019) 979-991
  • C. Gautheron, D. M. Djimbi, J. Roques, H. Balout, R. A. Ketcham, E. Simoni, R. Pik, A. M. Seydoux-Guillaume, and L. Tassan-Got, A multi-method, multi-scale theoretical study of He and Ne diffusion in zircon, Geochimica et Cosmochimica Acta 268 (2020) 348-367
  • F. Bassal, J. Roques, C. Gautheron, Neon diffusion in goethite, α-FeO(OH): a theoretical multi-scale study, Physics and Chemistry of Minerals 47 (2020) 14
  • P.E. Plantet, Y. Xu, C. Domain, J. Roques, A. Ambard and E. Simoni, Atomic modelling of carbon atom diffusion in monoclinic zirconia volume, subsurface and surface, Journal of Nuclear Materials, Journal of Nuclear Materials 537 (2020) 152193-152218
  • V. Sladkov, J. Roques and M. Meyer, Assignment of complex species by affinity capillary electrophoresis: The case of Th(IV)-desferrioxamine B, Electrophoresis 41 (2021) 1870-1877
  • G. Ye, J. Roques, P.-L. Solari, C. Den Auwer, A. Jeanson, J. Brandel, L.J. Charbonniere, W. Wu, E. Simoni,  Structural and Thermodynamics Studies on Polyaminophosphonate Ligands for Uranyl Decorporation, Inorganic Chemistry 60, 2149-2159 (2021) doi 
  • R. Maurice, E. Acher, N. Galland, D. Guillaumont, F. Real, E. Renault, J. Roques, A. Severo Pereira Gomes, B. Siberchicot, et V. Vallet, La radiochimie théorique, L’actualité chimique N° 460-461, Mars-Avril 2021  lien
  • P. Kumar, A. Dey, J. Roques, L. Assaud, S. Franger, P. Parida, and V. Biju, Photoexfoliation synthesis of 2D Materials, MATERIALS LETTERS 2, 263-270 (2022) doi 
  • Fadel Bassal, Jerome Roques, Marianna Corre, Fabrice Brunet, Richard Ketcham, Stephane Schwartz, Stephane, Laurent Tassan-Got, Cecile Gautheron, Role of Defects and Radiation Damage on He Diffusion in Magnetite: Implication for (U-Th)/He Thermochronology, Minerals 12, 590 (2022) doi 
  • Vinicius Oliveira Cavalcanti, Jérôme Roques, Aurélie Gentils, Denis Horlait, Eric Gilabert, Laurent Tassan-Got, Understanding helium diffusion in iron: a multiscale modelling method based on the DFT and kinetic Monte Carlo, coupled to TEM and thermo-desorption spectroscopy experiments, Journal of Nuclear Materials 583, 154511 (2023) doi
  • Vinicius Oliveira Cavalcanti, Jérôme Roques, Denis Horlait, Eric Gilabert, Guillaume Riant, Thomas Colombeau-Bedos, Nicolas Clavier, Aurélie Gentils, Study of helium diffusion in yttria: a multiscale approach based on the density functional theory and kinetic Monte Carlo, with transmission electron microscopy and thermo-desorption spectroscopy, Journal of Nuclear Materials 597,155156 (2024) doi